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上海硅酸盐所在MoS2基单原子催化剂结构设计取得重要进展
发布时间: 2022-04-22 11:05 | 【 【打印】【关闭】

  设计稳定、高效和低成本的析氧(OER)催化剂是实现电解水制氢高效工作的关键。尽管MoS2具有丰富的可控结构和析氢(HER)催化应用,但传统结构设计(掺杂、缺陷、边界、界面等)难以激发其OER催化活性。 

  近日,中国科学院上海硅酸盐研究所刘建军研究团队与北京理工大学周遥教授合作,首次提出了MoS2基单原子催化剂3d-TMO6@MoS2TM=3d过渡金属)的新结构设计理念,结合“行走的活性位点”新催化机制,激活了MoS2OER催化活性。在OER催化过程中,受氧化物种(O*,OH*和 OOH*)诱导,单原子催化结构[TMO6]中六配位的TM自发动态迁移到四配位结构[TMO4],这种动态配位转变不仅暴露活性位点,而且激活了特定催化轨道()。计算发现TMO6@MoS2TM=MnFeCo)具有高活性OER电催化活性,其过电位()甚至低于商业应用的IrO2。采用冷冻干燥与热解相结合的方法可实现FeO6@MoS2催化剂的制备,在10 mA cm-2的电流密度下过电位仅为0.18 V,原位拉曼验证了在OER过程中[FeO6][FeOx] (x<5)的结构转变。研究成果发表在Energy Environ. Sci., 2022, doi.org/10.1039/D1EE02750F 

  论文的第一作者为上海硅酸盐所在读博士研究生冉念,通讯作者为刘建军研究员和北京理工大学周遥教授。相关研究工作得到了国家自然科学基金重点项目、面上项目、青年基金项目和上海市优秀学术带头人等项目的资助和支持。 

  相关链接:https://doi.org/10.1039/D1EE02750F 

1 3d-TMO6@MoS2OER反应机理及其a, “行走的活性位点”新催化机制(OER过程中,活性位点发生动态配位转变)。b, 传统的吸附机制。c, 3d-TMO6@MoS2上的理论d, 对比不同催化剂的理论与实验

2 CuO6@MoS2FeO6@MoS2的原位拉曼光谱和OER催化性能。a-b, 原位拉曼光谱证明FeO6@MoS2OER过程中[FeO6][FeOx] (x<5)的结构转变,而CuO6@MoS2OER过程中[CuO3]配位结构则始终保持不变。c-e, FeO6@MoS210 mA cm-2的电流密度下过电位仅为0.18 V,低于IrO2CuO6@MoS2且具有优异的稳定性。

    

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