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上海硅酸盐所在《化学评论》(Chemical Reviews)上发表“多组分催化剂协同催化机制”的综述论文
2015-01-27 14:17:44 | 编辑: | 【 【打印】【关闭】

近年来,中国科学院上海硅酸盐研究所高性能陶瓷和超微结构国家重点实验室施剑林研究员带领的课题组在介孔基复合材料多组分催化剂关于协同催化机制的研究中取得系列成果,受到了国际同行的广泛关注。近日,施剑林研究员撰写的相关综述论文“On the synergetic catalytic effect in heterogeneous nanocomposite catalysts”在高影响力学术《化学评论》(Chemical Reviews)上发表(Chem. Rev., 2013, 113 (3):2139–2181)。

含多组分的固体非均相催化剂的设计和制备,已成为当前材料与催化领域的研究热点。不同组分之间的适当组合,往往会极大提高复合材料的催化性能,并且该催化性能提高的程度明显大于单独使用其各组分时的催化性能之和,因而被认为各组分之间存在着相互协同的催化作用。然而,关于复合组分催化材料各组分之间的协同催化效应及其内在机制研究零散见于各类文献报道,国际学术界对此也没有统一的认识。

该综述论文系统总结了各类不同催化反应的文献数据和研究团队近年来在介孔基复合催化材料协同催化性能等的研究进展,给出了明确的协同催化效应的定义。在简述复合催化材料的化学制备策略与途径的基础上,重点提出了四种协同催化类型,分别是:1)两种组分相互作用,其中一种组分激活另一种主催化组分,使其催化活性显著提高,极大加快反应进程;2)两种组分分别催化一个多步反应的不同步骤,或在含两个反应物的反应中分别活化两个反应组分,通过两种组分的先后接力催化使得整个反应的速率显著提高;3)次要组分能有效防止主要催化组分在反应过程中的失活,使得反应能够在较高速率下持续进行;4)在较复杂的氧化-还原反应中,储氧组分与氧化和还原催化组分相互作用,使得多个氧化/还原反应在合适的氧浓度均能保持较快的反应进程。针对每一种类型的催化协同机制,论文中均给出了通用的催化反应模式,以及两到六个实际的催化反应实例。针对每个实例提出具体的协同催化机制,如复合氧化物用于CO的氧化反应(CuO/CeO2)以及氨的选择性催化氧化反应(CuO/RuO2);Cu/ZnO用于合成气制甲醇反应;负载Pd催化剂的碳-碳偶联反应;半导体/金属或半导体/半导体复合催化剂对有机污染物的光催化降解反应;酸碱催化反应;贵金属/氧化钨用于高温氧化物燃料电池的阳极反应;三效催化反应等。

本篇综述是国际上第一篇系统阐述多组分催化剂协同催化机制的综合性论文,不仅全面总结已有文献工作,更系统地对不同的典型催化反应提出了新颖而深入的协同催化机制。这一工作有望加深对多组分催化剂协同催化机制的认识,同时,对未来高性能多组分催化剂的设计和制备具有重要的指导意义。

该项目得到了国家自然科学基金委员会、国家科技部973计划、中国科学院及上海市科委等项目资助。

高性能陶瓷和超微结构国家重点实验室

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