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Small Methods:表面富含高指数晶面的PdPtCu纳米环实现高性能氧还原催化
发布时间: 2021-06-28 15:39 | 【 【打印】【关闭】

  【研究背景】 

  氧还原反应(ORR)动力学缓慢,长期制约了燃料电池的发展。铂(Pt)基纳米材料是最有效的ORR催化剂。目前,可通过合金化策略来设计催化剂, 通过电子结构的合理调控,从而显著增强ORR催化活性。其中,超薄纳米片具有高的原子利用率和高的电化学活性面积等优点,是一类非常有前途的高效ORR催化剂体系。而中空结构由于可在外表面和内表面暴露更多的催化位点和高指数晶面等,成为了一种增强电催化活性的更有效方式。但是,目前可控设计合成超薄纳米环结构的电催化剂仍然具有很大挑战性。

  【成果简介】 

  有鉴于此,哈尔滨工业大学于永生课题组和北京大学郭少军课题组合作,通过顺序还原策略构建了表面富含高指数晶面的PdPtCu超薄纳米环,由于表面高指数晶面的存在及Cu原子的引入,有效地优化了催化剂的表面电子结构,可促进ORR反应动力学,实现了催化活性及耐久性的显著增强。

  

  【图文导读】 

  作者首先通过一系列表征揭示了PdPtCu纳米环结构。所合成的PdPtCu呈现出均匀的纳米环形貌,具有面心立方(fcc)的晶体结构,其表面富含(311)高指数晶面。在纳米环中,Pd/Pt/Cu的原子比为39/33/28,三种原子均匀分布。此外,Pd、Pt、Cu三种金属均主要以金属态形式存在。

  随后,作者对纳米环的形成机制进行分析,发现纳米环的形成主要涉及以下四个步骤:富Pd超薄纳米片的初始形成,Pt原子产生及扩散、Cu原子进一步产生和扩散,同时对纳米片表面进行刻蚀以及纳米片逐渐长大并被刻蚀形成纳米环。

  

  
图1. Pd39Pt33Cu28纳米环的物理表征。

  ORR测试结果表明,PdPtCu纳米环催化剂表现出大的电化学活性面积,为92.2 m2 g-1PGM。优化后的Pd39Pt33Cu28催化剂表现出最佳的ORR催化活性及耐久性,其半波电位(E1/2)为0.929 mV,质量活性和比活性分别高达1.97 A mg-1PGM和2.39 mA cm-2,大约是商业Pt/C催化剂的11.6和9.2倍。并且在连续循环30,000圈以后,仍然可以保持很高的活性,其质量活性保持率为86.0%。

  

  图2. PdPtCu纳米环催化剂的ORR性能

  密度泛函理论(DFT)计算结果表明,纳米环表面富含的高指数晶面和Cu原子引入可有效调控催化剂的电子结构,从而优化对含氧中间体(O*)的吸附能,其成为ORR催化性能增强的关键性因素。

  【总结与展望】 

  总之,作者通过简单的顺序还原法,构建了组分可调的超薄PdPtCu 纳米环,在碱性条件下其对氧还原反应表现出高催化活性和优异耐久性。由于高指数晶面的存在以及Cu原子的引入,优化的Pd39Pt33Cu28催化剂表现出最佳的ORR活性及耐久性。目前研究克服了超薄二维金属合金电催化剂合成的技术屏障,成功地将中空结构引入到超薄纳米片中,为高效燃料电池氧还原催化剂的开发提供了重要的材料基础。

  【论文信息】 

  High-Index Faceted PdPtCu Ultrathin Nanorings Enable Highly Active and Stable Oxygen Reduction Electrocatalysis

  Menggang Li, Fenyang Tian, Tianshu Lin, Lu Tao, Xin Guo, Yuguang Chao, Ziqi Guo, Qinghua Zhang, Lin Gu, Weiwei Yang*, Yongsheng Yu*, Shaojun Guo*

  Small Methods 

  DOI: 10.1002/smtd.202100154

  原文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/smtd.202100154 

  文章来源:materialsviewschina 

  文章链接:https://www.materialsviewschina.com/2021/06/54864/

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