当前位置：催化剂是电解水制氢、燃料电池、二氧化碳还原等清洁能源技术的核心材料。近年来，由多种过渡金属共同构成的高熵（HE）催化剂，凭借元素组成丰富、局域配位多样和电子结构可调等特性，为电催化材料的性能提升与设计创新提供了广阔空间，成为该领域研究热点。然而，多金属混合占据带来庞大的局域构型空间，受限于高昂的计算成本与有限的实验通量，难以对如此庞大的构型空间进行系统覆盖，进而难以建立构型-性能关联并识别关键活性位点。因此，高熵催化剂研发长期依赖经验试错，亟需融合智能预测与高通量实验，从原子尺度指导材料理性设计。
针对这一瓶颈，中国科学院上海硅酸盐研究所刘建军研究员、冉念副研究员联合北京航空航天大学周苇教授等，发展了一种注意力增强的多目标预测模型，构建了“机器学习预测—活性位点识别—自动化合成验证—机理解析”的高熵催化剂发现闭环。相关成果以“Decoding active sites in high-entropy catalysts via attention-enhanced model”为题，发表于Science Advances期刊。
研究团队以析氧反应（OER）典型催化体系高熵CoOOH为对象，构建了包含4822个结构的高质量计算数据集，并在等变图神经网络EquiformerV2基础上引入“注意力后置适配器（Post-Att Adapter）”和多目标迁移学习策略，实现OER过电位与掺杂形成能的同步预测。在小样本条件下，该模型预测结果与高精度DFT计算高度吻合，整体性能优于EquiformerV2基线模型及GCN、XGBoost等常用方法，为大规模筛选奠定基础。
借助该模型，团队从17500个候选结构中筛选出8个兼具高活性与结构稳定性的体系，并依托上海硅酸盐所DREAMLab智能实验室完成自动合成与电化学表征，最终锁定高性能催化剂TiFeNiZn-CoOOH。在1M KOH中，该催化剂在100 mA cm-2下OER过电位为263 mV，较未掺杂CoOOH降低约93 mV。进一步地，团队将特征重要性分析与统计方法拓展至500万个结构的预测空间，发现了Zn调控高熵体系催化活性的关键作用。在二元、三元和四元掺杂体系中，Zn始终具有最高的活性位点占据概率，而[CoNiZn]局域配位环境稳定对应最低OER过电位。电子结构分析表明，在未掺杂 CoOOH中，O(2p) 轨道整体位于较深能级，Zn 掺入后，O(2p) 显著上移至费米能级附近，提升了费米能级附近可参与反应的电子态密度，从而增强OER催化活性。
该工作提出了一套数据驱动的高熵催化剂发现策略，将深度学习、可解释性分析与自动化实验有机结合，实现了活性位点高效识别、催化机制解析和高性能材料的筛选与验证，为高熵催化剂理性设计提供了可推广的方法学框架，有望加速能源催化材料研发。
上海硅酸盐所殷亮、北京航空航天大学马田田、上海硅酸盐所祝子博为论文共同第一作者，冉念副研究员、周苇教授、刘建军研究员为论文共同通讯作者。该研究得到中国科学院专项、国家自然科学基金、上海市经济和信息化委员会科学智能专项和“百团百项”专项等项目的资助，借助上海硅酸盐所DREAM Lab智能实验室进行材料合成和表征。
论文链接：https://doi.org/10.1126/sciadv.aea1170
图1高熵CoOOH催化剂设计工作流程示意图。 展示了多目标迁移学习模型的整体架构（基于EquiformerV2并引入注意力后置适配器Post-Att Adapter，同时预测掺杂形成能与OER过电位）、材料与活性位点搜索、机理解析（结合可解释性方法定位活性单元）以及依托自动化实验室的实验验证四个环节。
图2不同数据规模下的模型精度与候选材料筛选。(A、B)微调后的EquiformerV2模型在过电位与掺杂形成能两项任务上的整体预测误差均显著低于GCN、ML-XGBoost等基线模型；(C)预测空间在总样本空间中分布均匀，具有良好代表性；(D)以过电位 < 0.35 V且掺杂形成能 < 0 eV为判据，筛选潜在高活性催化剂。
图3活性位点的搜索与验证。(A) TiFeNiZn-CoOOH表面16个潜在活性位点示意；(B) DFT计算与模型预测的位点过电位高度一致，共同将11号位点确认为活性位点；(C、D) 各位点理论过电位与中间体（OH、O、OOH）吸附自由能的关系及优化构型，[CoNiZn]配位环境展现最低过电位。
图4自动化实验验证与材料电化学性能。(A)八种预测材料的LSV曲线；(B) 实验与理论过电位的系统对比，TiFeNiZn-CoOOH性能最优；(C) Tafel斜率分析，TiFeNiZn-CoOOH低至39.2 mV dec-1；(D) 100 mA cm-2下连续120 h恒电流稳定性测试，性能保持率97.5%；(E) 是否含Zn的对照体系比较；(F、G) STEM元素分布及高分辨晶格条纹，证实元素均匀分布与良好结晶性。
图5可解释性方法揭示的催化设计认识。(A) TiFeNiZn-CoOOH中各掺杂结构单元的归一化注意力得分，ZnO6八面体得分最高；(B) 活性位点周围掺杂金属出现概率，Zn最高（0.72）；(C) 含Zn体系中不同局域配位组合的过电位箱线图与出现概率，[CoNiZn]配位环境一致对应最低过电位。
